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哈工大深圳校區陶有堃課題組在水電解制氫電催化領域取得研究進展

2024-12-31 11:45:04哈爾濱工業大學閱讀量:16302 我要評論


  近日,深圳校區前沿學部理學院副教授陶有堃課題組在質子交換膜水電解制氫(PEMWE)陽極電催化領域取得重要研究進展,研究成果以《通過引入鎢-氧橋聯解決銥鎳氧電催化劑重構的活性-穩定性難題》(Tackling activity-stability paradox of reconstructed NiIrOx electrocatalysts by bridged W-O moiety)為題發表于《自然通訊》(Nature Communications)。
 
  氫能是實現我國工業難減排領域深度脫碳、完成雙碳戰略目標及能源體系變革的重要途徑。質子膜水(PEM)電解制氫具有環境友好、電流密度高、響應快、耐波動等優勢,適合與風/光等波動性可再生能源直接耦合,是未來綠氫生產的關鍵技術之一。析氧反應在電解制氫中至關重要,而開發高效、穩定、低成本酸性析氧催化劑仍面臨挑戰。氧化銥是目前最優的酸性析氧反應催化劑,但銥稀缺性對其大規模應用提出了極高的活性和耐久性要求。氧化銥基催化劑表面重構可以拓展表面位點數量、增強銥氧共價性及其與含氧中間體的結合,從而提升反應活性。但重構也會誘發催化劑表面的無定形化,伴隨晶格氧參與析氧反應導致銥過度氧化及溶解問題,并表現為高電位長期運行下的活性衰減。
 
  為解決這一活性與穩定性之間的矛盾,該研究基于雙重調控策略,通過在銥鎳氧電催化劑中引入橋聯銥-氧-鎢橋聯基團,實現對催化劑表面重構以及析氧反應路徑的調控優化。針對氧化鎢與氧化銥難溶性問題,課題組采用鎳輔助銥鎢電沉積脫合金方法,實現對納米氧化銥原子尺度均勻鎢-氧摻雜,同時通過原位分析結合理論計算,發現銥-氧-鎢橋聯以雙位點協同機制高效催化析氧反應,可有效抑制晶格氧參與,并可對重構過程中過渡金屬刻蝕及反應過程中過氧化導致的銥位點氧化態升高進行電荷補償,增強了催化劑穩定性。此外,橋聯氧作為質子受體可有效促進質子轉移,解除在酸性電解質中質子濃度過高導致的關鍵中間體質子化脫除限制,進一步提升析氧反應活性。該研究實現了重構氧化銥基催化劑電化學性能與穩定性雙重提升,并可對酸性電解低成本高性能析氧催化劑的進一步設計提供指導借鑒。
 
  哈工大深圳校區為論文第一完成單位。陶有堃、深圳大學特聘研究員邵靜為共同通訊作者。該研究獲國家自然科學基金及深圳市科技計劃等項目支持。
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